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北理工在非对称配位铜单位点催化剂及氧还原性能方面取得重要进展


  近日,北京理工大学张加涛教授与陈文星副研究员在催化剂的原子界面调控合成方面,与清华大学深圳研究生院的李佳教授以及清华大学李亚栋院士、王定胜副教授团队合作,合成了非对称配位的CuS1N3单位点催化剂,并实现了其在电催化氧还原(ORR)性能方面的突破性进展,相关成果以“Engineering unsymmetrically coordinated Cu-S1N3 single atom sites with enhanced oxygen reduction activity”为题,发表于顶级期刊《Nature Communications》(IF: 13.811)(文章DOI: 10.1038/s41467-020-16848-8)。

  先进的燃料电池和装有氧电极的金属-空气电池的发展为未来发展可持续能源提供了新的机遇。其中提高非Pt类催化剂的氧还原反应(ORR)性能是关键瓶颈问题。ORR中间产物在活性中心的吸附强度可以通过调节金属中心原子的界面结构来降低势垒,从而提高催化活性。张加涛教授和陈文星副研究员等提出了一种原子界面策略,并构建了显著提高ORR活性的非对称Cu-S1N3单原子界面催化剂。该催化剂在碱性介质中表现出优异的ORR活性,其半波电位高达0.918 V,远优于同类催化剂。基于同步辐射的X射线吸收精细结构(XAFS)研究以及密度泛函理论(DFT)计算表明,低价的(+1)CuS1N3彩票平台作为ORR的活性位点,有效提高ORR活性,并展示了足够的性能稳定性。该局域结构调控策略可以促进先进的氧电极反应以及其他电化学过程的研究,为真正解决ORR反应催化剂的卡脖子问题提供了新的途径。

 

图1 CuS1N3单位点催化剂的形貌表征

图2 原子层面的局域高分辨结构表征

图3 电催化性能测试

图4 原位XAFS测试

图5 DFT理论计算

 

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